1850 berief ihn die Thurgausische Regierung als Lehrer ans Seminar Kreuzlingen. Dessen Leiter war Johann Jakob Wehrli (1790–1855), der zuvor die Armenschule in Hofwyl leitete, wo er – erfolgreicher als Pestalozzi in Yverdon – arme Kinder unterrichtete und zu Armenlehrern ausbildete. Als der Kanton Bern 1852 Wehrli bat, die Leitung des Lehrerseminars in Münchenbuchsee zu übernehmen, empfahl dieser Morf für dieses Amt. Heinrich Morf leitete das Seminar Münchenbuchsee von 1852-1860 und nach der Heirat mit Susanna Merk 1853, gemeinsam mit seiner Frau. In der Zeit in Münchenbuchsee kamen ihre drei Kinder zur Welt. Mit der Übernahme der Seminarleitung geriet Morf erneut zwischen die politischen Fronten. Zwischen den liberalen und den konservativen Kräften im Kanton Bern tobte ein Kampf um das Seminar, der sich zunehmenden gegen seine Person richtete. 1860 wurde Morf als Seminarleiter abgewählt.
Die Stadt Winterthur bot Heinrich Morf auf den 1. Mai 1861 das Amt des Waisenvaters an, das dieser wohl auch darum annahm, da es sich um ein Handlungsfeld handelte, das demjenigen seiner Vorbilder Pestalozzi und Wehrli ähnlich war. Die Familie Morf zog mit den drei kleinen Kindern in die Amtswohnung im Waisenhaus im alten Amtshaus am Untertor. Als Waisenmutter war Susanna Merk auch hier stark in die Arbeit ihres Mannes eingebunden. Sie erkrankte jedoch schwer und starb 1862. Kurz zuvor hatte sie Katharina Baltensperger als Gehülfin eingestellt. Sie übernahm bald alle Aufgaben der Hausmutter und mit der Heirat des 21 Jahre älteren Heinrich Morf 1876 wurde sie offiziell Waisenmutter. Im gleichen Jahr zog das Waisenhaus an die Tösstalstrasse 48 um.
Heinrich Morf war von 1861–1893 Waisenvater in Winterthur. Als erster Waisenvater mit pädagogischer Ausbildung, führte er zeitgemässe Erziehungsansätze ein und organisierte das Waisenhaus neu. In seiner Winterthurer Zeit schrieb er viel, teilweise unter dem Pseudonym Heinrich Breitner. Einige seiner Schriften erschienen in dem von ihm mitbegründeten Neujahrsblatt der Hülfsgesellschaft Winterthur. Zeitweise unterrichtete Morf zudem an der oberen Mädchenschule, dem Gymnasium und dem Lehrerinnenseminar und er setzte sich für die Gründung eines Fröbel Kindergarten durch die Hülfsgesellschaft ein.
Am 29. September 1893 liess er sich gemeinsam mit seiner zweiten Frau in den Ruhestand versetzen. Am 28. Februar 1899 starb Heinrich Morf in Winterthur.