Katrin Cometta ist Mitglied der Grünliberalen Partei. Sie wurde 2010 in den Winterthurer Gemeinderat gewählt, dem sie bis 2019 angehörte. Als Gemeinderätin gehörte sie den Kommissionen Sicherheit und Soziales (SSK, 2010–2017) und Verselbständigung Stadtwerk (2017–2018) an, war Delegierte Regionalplanung Winterthur und Umgebung (RWU, 2016–2019) sowie Fraktionspräsidentin der Grünliberalen im Grossen Gemeinderat. Von 2019 bis 2020 vertrat sie die Partei im Zürcher Kantonsrat und präsidierte in dieser Zeit die Aufsichtskommission Bildung und Gesundheit.
2020 erklärte Stadträtin Barbara Günthard-Maier ihren Rücktritt. In der darauffolgenden Ersatzwahl erlangte Katrin Cometta eine deutliche Mehrheit der Stimmen und ist seither Mitglied des Winterthurer Stadtrates, wo sie dem Departement Sicherheit und Umwelt vorsteht, welchem neben den namensgebenden Sicherheits- und Umweltbelangen auch die Einwohnerkontrolle und das Zivilstandsamt angegliedert sind. 2025 gab sie bekannt, dass sie sich für die Gesamterneuerungswahlen im März 2026 nicht zur Wiederwahl zur Verfügung stellt.
Innerhalb der Grünliberalen Partei bekleidete Cometta verschiedene Parteiämter, beispielsweise als Co-Präsidentin der Grünliberalen Frauen Zürich (2010–2017), Gründungspräsidentin der Grünliberalen Frauen Schweiz (2014–2019), sowie seit 2008 Vorstand der Winterthurer Grünliberalen.